江戸時代後期から明治時代中期の資料を中心に所蔵しています。和書、漢籍、絵図、地図、錦絵、建築図面、書簡、拓本、書画、写真など多岐にわたり、当館でしか存在が確認できない資料も多く含まれています。

明治元年以降に出版された「江戸と東京」に関する全ての分野の情報を収集・提供しています。1階「都市・東京情報コーナー」では、都市に関する資料も合わせてご覧いただけます。

会社録、業界年鑑・白書、経営指標、統計、規格、社史など、ビジネス情報収集に役立つ資料を豊富に揃えています。1階「ビジネス情報コーナー」では、調査の手がかりとなる主要な資料を提供しています。

入門書から専門的な医学書まで、幅広い医療関係資料を揃えています。1階「健康・医療情報コーナー」では、調査の手がかりとなる主要な資料を提供しており、病気ごとに闘病記を並べた「闘病記文庫」もあります。

法律の入門書から各種六法、解説書、専門書、判例集など、各種法律情報収集に役立つ資料を豊富に揃えています。1階「法律情報コーナー」では、調査の手がかりとなる主要な資料を提供しています。

3階人文科学系資料・閲覧室にある「美術情報コーナー」では、美術関係の参考図書、大型の美術全集や個人画集、展覧会カタログ等を集中的に提供しています。

戦前から現在まで地方公共団体等が編集・発行した県史、市史、郡史、町村史などの地方史を多数所蔵しています。3階人文科学系資料・閲覧室にある「地方史コーナー」で集中的に提供しています。

各分野の外国語の参考図書、日本に関する外国語図書、日本文学の各国翻訳を積極的に収集・提供しています。3階人文科学系資料・閲覧室には、「中国語、韓国・朝鮮語資料コーナー」があります。

都立図書館とりつとしょかんでは外国人がいこくじんにももっと図書館としょかんを利用りようしてもらうため、洋書ようしょコーナーや展示てんじの充実じゅうじつ、「やさしい日本語にほんご」の案内表示あんないひょうじ、日本語学習にほんごがくしゅうコーナーの設置せっちなど、多文化共生たぶんかきょうせいに積極的せっきょくてきに取とり組くんでいます。

公立図書館初の雑誌の集中的サービスを実施し、週刊誌から学術雑誌まで約19,000誌を収集・提供しています。1877年（明治10年）から現在までの創刊号を集めた「創刊号コレクション」もあります。

国内外で出版された様々な児童書を多数所蔵しており、「こどものへや」で提供しています。明治期刊行の「ちりめん本」といわれる昔話絵本や、戦後の街頭紙芝居などの貴重な資料も所蔵しています。

中高生世代の利用者が楽しめる本や、学習に役立つ資料を「青少年エリア」で提供しています。職業や進路を考える際役立つ図書を集めたキャリアデザインコーナー、英語の語学力を高めるための多読コーナーもあります。

図書館関係者、学校関係者、研究者等、子供の読書活動について調べている方々の参考になる児童・青少年の本と読書に関する研究書を所蔵しています。

映画フィルム約9,400巻を所蔵し、都内の登録団体へ貸し出すほか、館内で映画会を開催しています。